Die über 300 schriftlichen Nachlässe von Akademiemitgliedern und anderen bedeutenden Gelehrten sowie die vier wertvollen Autografensammlungen des Akademiearchivs sind in einer eigenen tektonischen Bestandsgruppe, der Abteilung Nachlässe, zusammengefasst. Die Bestände erstrecken sich über einen Zeitraum von mehr als 300 Jahren. Aufgrund des Umfangs und der Bedeutung der Bestände aus dem 19. und 20. Jahrhundert gehört die Abteilung zu den wichtigen Fundstätten von Gelehrtennachlässen im deutschsprachigen Raum.
Den Grundstock der Abteilung Nachlässe bilden die Erwerbungen der Preußischen Akademie der Wissenschaften. Hierzu zählen die Nachlässe des Universalgelehrten Gottfried Wilhelm Leibniz (1646-1716), des Philosophen Friedrich Wilhelm Joseph von Schelling (1775-1854), des Historikers Theodor Mommsen (1817-1903), des klassischen Philologen und Altertumswissenschaftlers August Boeckh (1785-1867), des Theologen und Philosophen Eduard Zeller (1814-1908), des Naturforschers Alexander von Humboldt (1769-1859), des Physiologen und Physikers Hermann von Helmholtz (1821-1894), des Physikers Eugen Goldstein (1850-1930), des Mathematikers Peter Gustav Lejeune Dirichlet (1805-1859) sowie des Astronomen und Mathematikers Friedrich Wilhelm Bessel (1784-1846).
Als die 1891 gegründete Literaturarchiv-Gesellschaft im Jahr 1944 aufgelöst wurde, übernahm die Preußische Akademie weitere wertvolle Bestände. Hervorzuheben sind die Nachlässe der Schriftsteller Willibald Alexis (1798-1871), Friedrich von Sallet (1812-1843), Ernst von Wildenbruch (1845-1909) sowie der Schriftstellerinnen Henriette Herz (1764-1847) und Helmina von Chézy (1783-1856), des Schriftstellers und Historikers Ernst Moritz Arndt (1769-1860), der Literaturkritiker und Schriftsteller Wolfgang Menzel (1798-1873) und Heinrich Hart (1855-1906), des Essayisten und Literaturhistorikers Karl Hillebrand (1829-1884), der Germanisten Wilhelm Scherer (1841-1886) und Konrad Burdach (1859-1936), der Theologen und Philosophen Friedrich Schleiermacher (1768-1834) und Wilhelm Dilthey (1833-1911), der Historiker Barthold Georg Niebuhr (1776-1831) und Max Lenz (1850-1932), des Zoologen und Mikrobiologen Christian Gottfried Ehrenberg (1795-1876) sowie des Arztes und Pathologen Rudolf Virchow (1821-1902), der auch auf den Gebieten der Anthropologie sowie der Ur- und Frühgeschichte tätig war.
In seiner Funktion als Endarchiv für alle Forschungseinrichtungen der Deutschen Akademie der Wissenschaften zu Berlin erhielt das Akademiearchiv in den sechziger Jahren des 20. Jahrhunderts Altregistraturen von Instituten, zu denen auch Nachlassbestände zählten. Zu nennen sind hierbei insbesondere die Nachlässe der Astronomen Johann Elert Bode (1747-1826), Johann Franz Encke (1791-1865), Wilhelm Foerster (1832-1921) und der Familie Kirch aus der ersten Hälfte des 18. Jahrhunderts sowie des Indologen Heinrich Lüders (1869-1943) und des Ernährungsforschers Arthur Scheunert (1879-1957).
Das Akademiearchiv erhielt in den folgenden Jahrzehnten weiteres Nachlassschriftgut von den Angehörigen verstorbener Akademiemitglieder. Hierzu zählen die Nachlässe der Historiker Eduard Meyer (1855-1930) und Eduard Winter (1896-1982), der Autorin und Althistorikerin Liselotte Welskopf-Henrich (1901-1979), des Kunsthistorikers Ludwig Justi (1876-1957), des Germanisten Theodor Frings (1886-1968), des Romanisten Werner Krauss (1900-1976), des Wirtschaftswissenschaftlers Friedrich Behrens (1909-1980) sowie des Akademiepräsidenten und Biophysikers Walter Friedrich (1883-1968). Der Historiker und Wirtschaftswissenschaftler Jürgen Kuczynski (1904-1997) schenkte bereits zu Lebzeiten Teile seiner Korrespondenz und einige Manuskripte dem Akademiearchiv.
Mit der Übernahme der umfangreichen Nachlässe der Nobelpreisträger Wilhelm Ostwald (1853-1932), Otto Warburg (1883-1970) sowie des kleinen Teilnachlasses Max von Laue (1879-1960) wurde die Abteilung Nachlässe besonders wertvoll ergänzt.
In den zurückliegenden Jahren konnten weiterhin bedeutende Nachlässe von Mitgliedern der Preußischen Akademie der Wissenschaften, wie der Altphilologen und Religionswissenschaftler Eduard Norden (1868-1941) und Ludwig Deubner (1877-1946), des Dichters und Philosophen Karl Wilhelm Ramler (1725-1798) und des Kunsthistorikers Wilhelm Pinder (1878-1947) von den Nachfahren als Geschenk übernommen werden.
Eine inhaltlich wertvolle Ergänzung zum dienstlichen Schriftgut der Akademie aus der Zeit nach 1945 bilden die Nachlässe von Mitgliedern, die zugleich leitende Angestellte im Bereich der Akademieleitung sowie in den Instituten und Einrichtungen der Akademie waren. Explizit genannt seien hier die Nachlässe des Krebsforschers Arnold Graffi (1910-2006), des Physikers Karl Lanius (1927-2010), der Mathematiker Helmut Thiele (1926-2003) und Lothar Budach (1935-2007) sowie des Vizepräsidenten und Historikers Heinrich Scheel (1915-1996) und des Präsidenten und klassischen Philologen Johannes Stroux (1886-1954).
Mit der Erwerbung von Vor- beziehungsweise Nachlässen von Mitgliedern der Berlin-Brandenburgischen Akademie der Wissenschaften, wie z. B. des Ingenieurs Werner Albring (1914-2007), des Physikers Horst Tobias Witt (1922-2007), des Statikers Heinz Duddeck (1928-2017), des Chemikers Ernst Schmitz (1928-2021) sowie des Sprachwissenschaftlers Manfred Bierwisch (geb. 1930) verwahrt die Abteilung Nachlässe heute Bestände bis zur Gegenwart.